Al- und Silicium Ordnungsprozesse in Cordierit, einem Trägermaterial für katalytische Konverter in Automobilkatalysatoren

Cordierit ist ein wichtiges keramisches Trägermaterial in Abgaskatalysatoren. Herausragende Eigenschaft ist neben seiner chemischen Beständigkeit vor allem die physikalisch niedrigen thermischen Ausdehnungskoeffizienten, die Einsatz erst ermöglichen. Die Hochtemperaturphase des Cordierits (Mg, Fe)2[Al4Si5O18], die bei einer Synthese zuerst entsteht, ist durch eine statistische Verteilung des Aluminiums und Siliciums gekennzeichnet und kristallisiert in der hexagonalen Raumgruppe P 6/mmc. Bei erhöhten Temperaturen treten Ordnungseffekte auf und Aluminium und Silicium besetzen nur noch bestimmte Tetraederplätze. Dies führt zu einer Erniedrigung der Symmetrie zur orthorhombischen Raumgruppe Cccm. Triebkraft für die Phasenumwandlung ist der Abbau der höher energetischen Al-O-Al Bindungen. Bedingt durch die Phasenumwandlung kommt es zu einer Änderung des Volumens und der thermischen Ausdehnungskoeffizienten, weshalb das Trägermaterial vor der Verwendung einen längeren Temperprozess durchlaufen muss.

Ziel der Arbeit:

Eine Möglichkeit die Verteilung besser zu erfassen, gelingt mit Hilfe der 17O Multiquanten MAS NMR (MQMAS). So zeigen lokale Al-O-Al-, Si-O-Al-, und Si-O-Si-Umgebungen charakteristische Signalverschiebungen und es ist möglich, die Si/Al Ordnungsprozesse im Cordierit näher zu quantifizieren. Dazu werden synthetische Cordierite mit 17O isotopenangereichert (durch H217O) aus stöchiometrischen Gläsern hergestellt und in Platinkapseln verschieden lang getempert. Der Ordnungsprozess soll anschließend durch 17O MAS und MQMAS NMR Messungen in Abhängigkeit der Zeit quantifiziert werden.

Arbeitsplan:

Die 17O angereicherten Gläser und das Tempern der synthetischen Cordierite benötigt eine gewisse Vorlaufzeit von ca. 2-3 Wochen. Deshalb ist es notwendig, diese schon frühzeitig vor Beginn der eigentlichen Arbeit in die Wege zu leiten. In den ersten 10 Tagen soll sich der Kandidat in die zugehörende Literatur und begrenzt in die NMR Methodik einarbeiten, um einfache Experimente durchführen zu können. In den nächsten 15 Tagen werden einfache 17O MAS und MQMAS NMR Messungen an verschieden lang getemperten Cordieriten durchgeführt. Die Auswertung, Simulation der theoretischen Spektren, Interpretation und Zusammenfassung der Ergebnisse (BSc-Arbeit) erfordert weitere 15 Arbeitstage.